Ab-initio-Thermodynamik kombiniert quantenmechanische Rechnungen, meist Dichtefunktionaltheorie, mit statistischer Thermodynamik zur Vorhersage temperatur- und druckabhängiger Materialeigenschaften. Aus elektronischen Energien werden freie Enthalpien, Phasenstabilitäten, chemische Potentiale und Defektkonzentrationen abgeleitet. Vibrations-, elektronische und ggf. magnetische Beiträge werden berücksichtigt, um Phasendiagramme, Oberflächenenergien oder Adsorptionsgleichgewichte ohne empirische Parameter zu berechnen.