First-principles-Berechnungen basieren direkt auf quantenmechanischen Grundgleichungen, meist der Dichtefunktionaltheorie, ohne empirische Parameter. Sie erlauben die Vorhersage von Gitterstruktur, elektronischer Struktur, Phasenstabilität, Defekt- und Grenzflächenenergien sowie mechanischen und thermodynamischen Eigenschaften. In den Materialwissenschaften dienen sie zur erklärenden Mikroskopie, zum Design neuer Werkstoffe und zur Kalibrierung mesoskopischer und kontinuumsmechanischer Modelle.